고체 리튬 금속 전지의 안정성 향상

산화물 세라믹 전해질(OCE) 기반 고체 리튬 금속 전지(SSLMB)의 계면 불안정성은 화학적 비호환성 또는 기계적 결함으로 여겨져 왔으나, 원자 규모의 근본적인 메커니즘은 불분명했습니다. 본 연구는 다결정 OCE의 결정립계(GB)가 양극성 계면 핫스팟으로 작용하여 세 가지 열화 경로를 가속화함을 밝혀냈습니다. 이는 리튬 덴드라이트 핵 생성 장벽을 낮추고, 음극에서 전자 누출에 의한 환원을 가능하게 하며, 양극 상 변이에 국부적인 과전압을 생성하는 것입니다. 이러한 GB 유도 핫스팟을 비활성화하기 위해, 우리는 레이저 유도 비정질화 전략을 개발했습니다. 이 전략은 리튬 이온 플럭스를 균질화하고 전자 이동을 차단할 수 있는 GB 없는 비정질 중간층을 형성합니다. 대표적인 나트륨 초이온 전도체 유형 전해질인 Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3에 이 접근법을 적용한 결과, 리튬 대칭 전지에서 임계 전류 밀도(1.4에서 2.4 mA cm-2)가 크게 증가했으며 2000시간 이상 안정적인 사이클링을 보였습니다. 또한, 4.5V에서 작동하는 LiCoO2 전지에서 800사이클 후 101.9 mAh g-1의 탁월한 용량 유지율을 달성했습니다. 이 전략의 일반성은 가넷형 및 페로브스카이트형 OCE에서도 추가로 검증되었습니다. 본 연구는 비정질 계면 전류 재분배를 안정적인 계면 설계를 위한 보편적인 패러다임으로 제시하며, 고전압, 덴드라이트 없는 SSLMB를 구현하기 위한 중요한 원자 규모 계면 공학 경로를 제공합니다.