카이랄 할라이드 페로브스카이트의 광학 활성 조절

카이랄 할라이드 페로브스카이트는 스핀-광전자 공학 분야에서 유망한 소재로 주목받고 있으나, 카이랄 전구체 조성이 키랄 광학 특성에 미치는 영향은 아직 명확히 밝혀지지 않았습니다. 본 연구는 대표적인 2차원 카이랄 할라이드 페로브스카이트인 (R/S-MBA)2PbI4에서 거울상 이성질체 과량(ee)이 키랄 광학 반응을 어떻게 제어하는지 조사했습니다. 실험 분광법과 제일원리 시뮬레이션을 결합한 접근 방식을 통해, ee 범위 전체에 걸쳐 정량적인 구조-키랄 광학 특성 관계를 확립했습니다. 이 방법론은 주석 기반 유사체에도 적용 가능함을 확인했습니다. 원형 이색성(CD) 스펙트럼과 흡수 이방성 인자(gabs)는 ee 증가에 따라 비선형적으로 점진적인 변화를 보였으며, 이는 유기 양이온에서 무기 골격으로의 키랄성 전달을 지배하는 협력적 다수결 규칙과 일치합니다. 특히 400-450 nm 영역에서 CD 신호가 거울상 이성질체 조성을 매우 정확하게 추적했습니다. Ab initio 분자 동역학과 시간 의존 밀도 범함수 이론(TD-DFT) 시뮬레이션은 실험적 CD 스펙트럼과 gabs 값을 정량적으로 재현했으며, 거시적인 키랄 광학 반응이 카이랄 리간드의 집합적 배열에서 비롯됨을 밝혔습니다. 이는 광학 활성을 동시에 변조하는 연속적인 다이얼 역할을 합니다. 따라서 ee는 할라이드 페로브스카이트 계열 전반에 걸쳐 카이랄 광학 공학을 위한 일반적이고 접근 가능한 설계 변수가 될 수 있습니다.