나트륨 저장 위한 탄소 내 폐쇄 기공 재정의

나트륨 이온 배터리(SIB)의 하드 카본 음극에서 폐쇄 기공은 핵심 구조로 여겨지지만, 명확한 정의와 설계 원칙 부재로 인해 전기화학 성능이 저하되는 문제가 있습니다. 본 연구는 기공 입구 크기 변화가 용매화 구조를 어떻게 결정하는지 밝혀내고, 이를 통해 폐쇄 기공을 재정의합니다. 연구팀은 탄소 분자체를 모델 물질로 활용하여 기공 입구 크기를 정밀하고 균일하게 제어했습니다. N2에는 접근 불가능하지만 CO2 분자 탐침에는 접근 가능한 기공 입구에서는 용매 껍질의 일부만 제거된 후 기공에 진입하며, 접촉 이온쌍이 기공 내에서 지배적임을 확인했습니다. 반면, CO2 분자 탐침에도 접근 불가능한(0.35 nm 미만) 기공 입구에서는 용매 껍질이 대부분 걸러지고 음이온 응집체가 지배적으로 존재하여 기공 내부에 얇고 무기물인 NaF가 풍부한 고체 전해질 계면(SEI)을 형성했습니다. 이러한 발견을 바탕으로 폐쇄 기공을 재정의한 결과, 초기 쿨롱 효율, 사이클링 및 저온 성능이 크게 향상되었습니다. 나아가, 재정의된 폐쇄 기공 내부의 고유 결함이 계면 부동태화로부터 효과적으로 보호되어 저전위 평탄 용량 증가에 기여함을 입증했습니다. 이 연구는 폐쇄 기공의 기공 입구 크기 변화와 용매화 구조 간의 연관성을 규명하고, 폐쇄 기공 및 고유 결함 최적화를 위한 설계 원칙을 제시합니다.