나트륨 이온 배터리의 하드 카본 음극은 불안정한 고체-전해질 계면(SEI) 형성으로 인해 낮은 초기 쿨롱 효율과 열악한 사이클 안정성을 겪는다. 본 연구는 분자 수준의 표면 설계를 통해 전해액 벌크에서 하드 카본 계면으로 음이온의 상향식 플럭스를 능동적으로 조절하는 방법을 제시한다.
카본 표면에 피리딘-N과 카르보닐 그룹의 시너지 효과를 내는 쌍을 도입하여 기능적으로 차별화된 미세 환경을 조성했다. 피리딘-N은 PF6- 음이온을 선택적으로 고정하고, 카르보닐은 용매 분자를 밀어낸다. 이 이중 기능은 계면으로 음이온의 지속적인 역 플럭스를 유도하는 농도 기울기를 형성하여, 전해액 분해 경로를 용매 위주에서 음이온 우선으로 전환한다.
이러한 맞춤형 표면은 PF6- 분해 장벽을 70% 이상 낮춰 NaF와 Na2O가 지배적인 얇고 무기물 풍부한 SEI를 형성한다. 최적화된 음극은 91.9%의 쿨롱 효율과 368.2 mAh g-1의 높은 가역 용량을 달성했으며, 5,000회 사이클 후에도 96.5%의 용량 유지율을 보였다. NFPP 양극과 조립된 파우치 셀은 239.1 Wh kg-1의 에너지 밀도와 500회 사이클 동안 안정적인 작동을 입증하며 실용적인 잠재력을 보여주었다.
본 연구는 활성 표면 유도 음이온 수송이 차세대 나트륨 이온 배터리의 계면 엔지니어링을 위한 강력한 전략임을 확립한다.
바이오매스 기반 경질 탄소(HC)는 무질서한 구조와 풍부한 미세 기공 덕분에 나트륨 이온 배터리의 유망한 음극 후보 물질입니다. 본 연구는 1300 °C에서 탄화된 면화대 기반 경질 탄소에 세 가지 화학적 산화 전략(NaClO, H2SO4, H2O2+NaOH)을 체계적으로 적용하여 그 영향을 탐구했습니다.
NaClO 처리 샘플은 0.1 C에서 330.2 mAh g−1의 높은 방전 용량, 81.7%의 높은 초기 쿨롱 효율(ICE), 그리고 2 C에서 1000 사이클 후 81.9%의 용량 유지율(226.0에서 185.1 mAh g−1)을 달성하며 최적의 전기화학적 성능을 보였습니다. 이는 3차원 계층적 기공 네트워크 형성 및 최적의 산소 작용기 덕분입니다.
H2SO4 처리 샘플은 구조적 밀집화로 인해 323.2 mAh g−1의 방전 용량, 75.3%의 ICE, 그리고 1000 사이클 후 77.1%의 용량 유지율(183.5에서 141.5 mAh g−1)을 나타냈습니다. H2O2+NaOH 처리 샘플은 269.8 mAh g−1의 용량과 74.2%의 ICE를 보였으며, 얇은 기공 벽과 풍부한 개방형 중간 기공으로 인한 독특한 활성화 거동을 나타냈습니다.
전반적으로 모든 처리된 샘플은 2 C에서 1000 사이클 후 320.3 mAh g−1의 방전 용량, 68.0%의 ICE, 그리고 90.4 mAh g−1의 용량 유지율을 보인 원시 경질 탄소보다 훨씬 우수한 성능을 나타냈습니다. 이 연구는 바이오매스 기반 경질 탄소의 표면 화학 및 기공 구조를 조절하여 나트륨 저장 성능을 향상시키는 효과적인 전략을 제시합니다.