광생체 촉매 활용 입체선택적 삼분자 라디칼 커플링

다양성 지향 합성을 위한 효소적 다성분 탄소-탄소(C-C) 결합 형성 반응은 여전히 드뭅니다. 본 연구에서는 유기화학과 생화학 분야 모두에서 전례 없는 입체선택적 삼분자 라디칼 매개 C-C 커플링 반응을 협력적 광생체 촉매를 활용하여 개발했습니다. 재활용된 피리독살 탈카복실화효소의 유도 진화를 통해 이 삼분자 커플링 반응에서 완전한 단편 가변성을 확보했습니다. 이를 통해 기존 방법으로는 라세미 형태로도 접근하기 어려웠던 6가지 종류의 유용한 생성물을 합성할 수 있었습니다. 이 효소 플랫폼은 원격 입체 중심 구축, 입체다양성 촉매 작용, 동역학적 분해능, 병렬 동역학적 분해능을 포함한 다양한 비대칭 촉매 원리를 통합하여 라디칼 중간체에 대한 탁월한 부분입체 및 거울상 이성질체 제어를 달성했습니다. 광범위한 기질 범위와 진화된 효소 변이체의 상보적 특이성은 조합 라이브러리 합성을 가능하게 하여 의약 화학을 위한 구조적 및 입체화학적으로 다양한 골격을 제공했습니다.