양자-HPC 하이브리드 반응 동역학

다중 상태 반응 중심 화학에서 활성 상태 기반의 축소 해밀토니안 모델의 신뢰성을 검증하기 위해 개체군 전이 동역학을 실용적인 관찰 가능량으로 제안합니다. 전이 금속 시스템에서는 전체 스펙트럼이 잘 재현되더라도 누락된 결합이나 구성으로 인해 반응 경로를 따라 축소된 활성 공간 모델의 신뢰성이 저해될 수 있습니다. 본 연구에서는 사이토크롬 P450에서 영감을 받은 철 복합체 모델을 사용하여, 상태 평균 완전 활성 공간 자기 일관성 장(SA-CASSCF) 계산을 통해 반응 경로 의존적 유효 해밀토니안을 구축했습니다. 이를 현재 하드웨어에 적합한 양자 회로 표현으로 매핑하고, 반응물 측 바닥 상태에서 동역학을 전파했습니다. 스펙트럼 수준에서 축소된 해밀토니안은 SA-CASSCF 참조를 0.030 eV의 RMS 편차와 0.143 eV의 최대 절대 편차로 재현했습니다. 동역학 기반 진단으로, 생성물 매니폴드 개체군 pP(t)는 상태 혼합이 가장 강한 x ≈ 0.3 부근에서 뚜렷한 준퇴화 영역을 식별했습니다. 특히, 10 fs 후 x = 0.3에서 고전적 정확한 시간 진화로 계산된 값은 0.488에 도달했으며, 이는 x = 0.2에서의 7.26 × 10–2 및 x = 0.0에서의 5.90 × 10–3에 비해 현저히 높습니다. 현재 트랩드 이온 하드웨어에서 워크플로우를 실행하기 위해 결합 가지치기와 1차 트로터화를 통해 동역학적 충실도와 회로 자원 간의 NISQ 관련 절충점을 정량화했습니다. 0.02 eV의 결합 차단 값은 비제로 결합 세트를 32개에서 7개로 줄이면서도 지배적인 전이 경로를 보존했으며, M = 30의 트로터 단계 수는 테스트된 값 중 가장 실용적인 작동 지점을 제공했습니다. 최종적으로, Quantinuum의 트랩드 이온 양자 컴퓨터 Reimei에서 엔드-투-엔드 워크플로우를 시연했습니다. 하드웨어는 고전적 축소 모델이 식별한 주요 반응 경로 경향, 특히 x = 0.3에서의 뚜렷한 최대값을 재현했으며, 여기서 측정된 생성물 개체군은 하드웨어에서 0.42, 매칭된 모델에서 0.43이었습니다.