고체 전해질 이온 수송 메커니즘

고성능 전고체 배터리 개발에 필수적인 고체 전해질의 이온 수송 특성을 개선하기 위해서는 미세구조적 요인에 대한 이해가 중요하나, 아직 불분명한 점이 많습니다. 본 연구는 다중 스케일 모델링을 활용하여 결정립계에서의 원자 단위 호핑부터 연속체 스케일의 퍼콜레이션에 이르기까지 다결정 이온 수송 과정을 분석함으로써, 실제 고체 전해질 미세구조에 대한 심층적인 통찰을 제공합니다. 아르기로다이트(Li6PS5X, X ∈ {Cl, Br, I})를 대상으로 폐루프 능동 학습을 통해 개발된 경량 머신러닝 포텐셜을 활용하여 분자 동역학과 유한 요소 시뮬레이션을 통합했습니다. 이를 통해 정확하면서도 효율적인 모델링이 가능했습니다. 연구 결과, 음이온이 규칙적으로 배열된 벌크 내 확산 장벽은 음이온 반경에 비례하는 것으로 나타났습니다. 특히 결정립계는 벌크의 확산 특성에 따라 상반된 영향을 미치는데, 확산성이 낮은 상에서는 이온 확산을 촉진하는 반면, 확산성이 높은 상에서는 억제하는 경향을 보였습니다. Li6PS5I는 실험 결과와 일치하는 비-아레니우스 수송 거동을 나타냈습니다. 본 연구는 이온 수송에서 결정립계의 핵심적인 역할을 명확히 밝히고, 고성능 고체 전해질의 사전 미세구조 설계에 중요한 지침을 제공합니다.