Pt 촉매 CO 산화 반응의 열 이력 현상

CO 산화 반응에서 가열 및 냉각 단계 중 활성 이력 현상의 원인은 여전히 논쟁의 대상입니다. 본 연구에서는 Pt-CeO2와 Pt-Al2O3 촉매가 완전히 다른 이력 현상을 보임을 관찰했습니다. Pt-Al2O3는 일반적인 거동을 보인 반면, Pt-CeO2는 역 이력 현상을 나타냈습니다. 초기 Pt 나노입자 크기, 물질 및 열 전달 한계, 국부 과열 등 영향을 미 미칠 수 있는 요인들은 두 촉매 모두에서 배제되었습니다. 연구팀은 operando 및 in situ 특성 분석 기술, 동역학 분석, 밀도범함수이론(DFT) 계산, 그리고 ab initio 분자 동역학(AIMD) 시뮬레이션을 활용하여 열 이력 현상의 본질을 규명했습니다. 금속과 지지체 간의 상이한 상호작용이 가열 및 냉각 반응 중 Pt의 동적 산화 거동과 형태 변화를 유도하며, 이것이 이력 현상의 근본 원인임이 밝혀졌습니다. Pt-CeO2의 Pt는 주로 역 산소 스필오버에 의해 비가역적 산화를 겪으며 활성이 낮은 PtxOy 앙상블을 형성했습니다. 반대로 Pt-Al2O3의 Pt는 고온에서 구조적 붕괴와 Al2O3 표면으로의 분산을 겪었으며, 지지체로의 산소 스필오버가 Pt의 초기 화학적 상태를 보존했습니다. 이 연구는 촉매 설계에 있어 금속-지지체 상호작용의 중요성을 강조합니다.