금속-수소결합 유기 골격체(MHOF)는 금속-유기 단위의 수소결합 기반 자가 조립으로 형성되는 새로운 결정성 다공성 물질이다. 기존의 금속-유기 골격체(MOF)나 공유결합 유기 골격체(COF)에 비해 수소결합의 상대적 약점으로 인해 합성이 어렵다는 문제가 있다.
하지만 금속-유기 빌딩 블록의 합리적 설계, 산성도/염기성도 정밀 제어, 전략적 위상 계획을 통해 안정적이고 영구적인 다공성 MHOF를 성공적으로 구현할 수 있다. 수소결합과 다공성의 시너지 효과는 MHOF에 고유한 물리화학적 특성을 부여하며 다양한 기능 탐색의 기회를 제공한다.
본 총설은 MHOF 연구의 기본 원리와 최신 진행 상황을 포괄적으로 요약한다. 여기에는 가스 분리, 양성자 전도, 촉매 작용, 감지, 스핀 전이 시스템, 단일 이온 자석 및 음의 열팽창을 포함한 다양한 분야에서의 구축 전략, 주요 특성 및 응용이 포함된다.
현재 MHOF는 열악한 조건에서의 낮은 안정성, 수소결합 네트워크 위상 정밀 조절의 어려움, 체계적인 구조-성능 관계 부족 등의 주요 과제에 직면해 있다. 본 총설은 이러한 과제를 논의하고 MHOF의 실용적 응용을 촉진하기 위한 미래 연구 방향을 제시한다. 이 개요가 MHOF에 대한 이해를 심화하고 맞춤형 구조 및 기능적 특성을 가진 재료 개발에 귀중한 지침을 제공할 것으로 기대한다.
다중 스케일 계층 구조와 기능적 특성을 지닌 탄소 초구조체는 아연 하이브리드 축전기의 유망한 양극 재료이지만, 축전 용량 최적화를 위한 맞춤형 설계는 여전히 난제로 남아있습니다. 이 연구는 수소결합을 활용한 계면 초조립 전략을 통해 나노시트가 얽힌 구형 탄소 초구조체(SCSs)를 개발하여 아연 이온 저장 성능과 내구성을 극대화했습니다.
테트라클로로벤조퀴논(수소결합 수용체)과 다이메틸벤지딘(수소결합 공여체)이 상호작용하여 유기 나노시트 모듈을 형성하고, 이들이 다중 수소결합(N–H···O)을 통해 정교하게 조립되고 치밀화되어 초구조체를 이룹니다. SCSs 양극은 풍부한 표면 활성 이종원자 모티프, 노출된 나노다공성 채널, 연속적인 전하 이동 경로를 특징으로 하며, 내장된 아연 친화성 부위에 대한 높은 접근성과 낮은 에너지 장벽(3.3 Ω s−0.5)을 통한 빠른 이온 확산을 가능하게 합니다.
그 결과, 조립된 Zn||SCSs 축전기는 166 Wh kg−1의 높은 에너지 밀도, 20 A g−1에서 172 mAh g−1의 고율 성능, 500,000회 주기 후 95.5% 용량 유지율의 장수명 등 아연 이온 저장 성능에서 전반적인 향상을 보였습니다. SCSs 양극의 공간적 축전 용량 저장을 극대화하기 위해 높은 동역학적 물리적 Zn2+/CF3SO3− 흡착과 카르보닐/피리딘 그룹을 통한 화학적 Zn2+ 산화환원을 포함하는 역전하 운반체 저장 메커니즘을 규명했습니다.
본 연구는 수소결합 기반 계면 초조립 설계를 통해 첨단 에너지 저장 장치용 초구조 탄소 재료 개발에 대한 중요한 통찰력을 제공합니다.
