응축상 위상 및 원자 상태 재구성

범용 기계 학습 원자간 포텐셜(uMLIP)은 응축상 분자 동역학(MD) 시뮬레이션을 제일원리 수준의 정확도로 수행할 수 있게 하지만, 명시적인 분자 위상 정보의 부재로 인해 결합 기반 분석 및 고전적 힘장과의 연동에 한계가 있습니다. 본 연구는 이러한 문제를 해결하기 위해 CoTAR이라는 하이브리드 그래프 신경망(GNN)-은닉 마르코프 모델(HMM) 프레임워크를 제안합니다. CoTAR은 학습된 국소 환경, 화학적 제약 조건, 시간적 평활화를 결합하여 원자 종류와 좌표로부터 결합 연결성 및 차수, 형식 전하, 비공유 전자를 재구성합니다. 벤치마크 시스템당 20개의 레이블링된 스냅샷으로 공동 미세 조정을 거친 후, CoTAR은 128개 uMLIP 시스템에서 범주-매크로 결합 및 조건부 결합 차수 F1 점수 0.992와 0.998을 달성했으며, 82.1%의 화학적으로 유효한 스냅샷을 생성했습니다. 제로샷 테스트에서는 모든 비이온성 시스템에서 성공적이었으나, 이온성 혼합물에서는 형식 전하 오류가 지속적으로 나타났습니다. 성공적으로 재연결된 시스템의 경우, 재구성된 위상 시뮬레이션 결과는 밀도, 원소별 확산, 분자간 방사형 분포 함수에서 참조 위상 결과와 높은 일치를 보였습니다. 이러한 결과는 CoTAR이 비반응성, 위상 보존 시스템의 현재 범위 내에서 위상 정보가 없는 uMLIP 궤적을 화학적으로 완전한 분자 표현으로 전환하는 실용적인 경로를 제공함을 입증합니다.