범용 기계 학습 원자간 포텐셜(uMLIP)은 응축상 분자 동역학(MD) 시뮬레이션을 제일원리 수준의 정확도로 수행할 수 있게 하지만, 명시적인 분자 위상 정보의 부재로 인해 결합 기반 분석 및 고전적 힘장과의 연동에 한계가 있습니다. 본 연구는 이러한 문제를 해결하기 위해 CoTAR이라는 하이브리드 그래프 신경망(GNN)-은닉 마르코프 모델(HMM) 프레임워크를 제안합니다.
CoTAR은 학습된 국소 환경, 화학적 제약 조건, 시간적 평활화를 결합하여 원자 종류와 좌표로부터 결합 연결성 및 차수, 형식 전하, 비공유 전자를 재구성합니다. 벤치마크 시스템당 20개의 레이블링된 스냅샷으로 공동 미세 조정을 거친 후, CoTAR은 128개 uMLIP 시스템에서 범주-매크로 결합 및 조건부 결합 차수 F1 점수 0.992와 0.998을 달성했으며, 82.1%의 화학적으로 유효한 스냅샷을 생성했습니다.
제로샷 테스트에서는 모든 비이온성 시스템에서 성공적이었으나, 이온성 혼합물에서는 형식 전하 오류가 지속적으로 나타났습니다. 성공적으로 재연결된 시스템의 경우, 재구성된 위상 시뮬레이션 결과는 밀도, 원소별 확산, 분자간 방사형 분포 함수에서 참조 위상 결과와 높은 일치를 보였습니다.
이러한 결과는 CoTAR이 비반응성, 위상 보존 시스템의 현재 범위 내에서 위상 정보가 없는 uMLIP 궤적을 화학적으로 완전한 분자 표현으로 전환하는 실용적인 경로를 제공함을 입증합니다.
유리 고분자는 공학 응용 분야에서 핵심적인 재료이나, 넓은 주파수 및 온도 범위에서의 점탄성 거동 특성화는 여전히 어려운 과제입니다. 본 연구는 원자 단위의 비아핀(non-affine) 운동에 대한 일반화된 랑주뱅 방정식에 시간 의존적 메모리 커널을 통합하여 비아핀 변형 이론을 확장하고, 주파수 의존적 기계적 응답을 도출했습니다.
개발된 방법론을 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA)에 적용한 결과, 수백 테라헤르츠에서 밀리헤르츠에 이르는 20여 개 이상의 주파수 범위에서 전단 탄성률과 이완 스펙트럼을 성공적으로 포착했습니다. 이는 일반적인 스케일에서 극한 스케일까지 고분자 역학을 아우르는 결과입니다.
본 연구의 예측은 진동 전단 분자 동역학, 브릴루앙 산란, 초음파 분광법, 스플릿-홉킨슨 시험, 동적 기계 분석 등 독립적인 실험 및 계산 결과들과 정량적으로 일치했습니다.
이러한 일치는 고분자 유리의 다중 스케일 특성화를 위한 통합된 이론-계산 경로를 제시하며, 재료공학 분야에서 유리 고분자의 거동 예측 및 설계에 중요한 기여를 할 것으로 기대됩니다.
고표면적-대-부피비(SVR) 나노구조의 기계적 거동은 표면 효과에 크게 좌우되지만, 기존 연속체 이론은 이를 간과합니다. 본 연구는 분자 동역학 시뮬레이션을 통해 고체 및 속 빈 실리콘 나노빔의 자유 횡진동을 분석하여, 속 빈 구조에서 공동 크기에 따른 고유 진동수의 비단조적 변화를 확인했습니다. 이는 고체 나노빔에서 나타나는 단조적인 표면 연화 현상과 대조적입니다.
작은 공동의 경우, 중립축에서 재료가 재분배되면서 발생하는 기하학적 강성 증가가 표면 연화 효과를 상쇄하여 SVR 증가에도 불구하고 진동수가 증가합니다. 그러나 공동이 커지고 벽이 얇아지면 실리콘의 음의 표면 탄성 계수가 지배적이 되어 진동수가 크게 감소합니다. 이러한 경쟁 효과는 Miller-Shenoy 표면 탄성 프레임워크를 속 빈 단면에 확장한 모델과 정량적으로 일치합니다.
이러한 현상은 고유 재료 길이 척도와 빔 외부 치수의 비율에 의해 결정되는 기하학적 강성 항과 표면 연화 항의 균형을 이루는 최소 2항 무차원 스케일링 법칙으로 요약됩니다. 이 스케일링 법칙은 강성-연화 전환이 발생하는 공동 비율을 예측합니다. 분자 동역학 결과는 연속체 예측보다 작은 공동 비율에서 전환이 발생함을 보여주며, 이는 선형 연속체 모델이 포착하지 못하는 단면 의존적인 원자 수준의 표면 연화 기여가 있음을 시사합니다.
본 연구 결과는 속 빈 나노빔의 진동 거동을 지배하는 경쟁 메커니즘을 명확히 하고, 분자 규모의 표면 탄성을 연속체 수준의 나노 스케일 설계와 연결하는 예측 가능하고 확장 가능한 프레임워크를 제공합니다.
