예측 헤시안 학습: ML 원자간 포텐셜의 곡률 학습

헤시안 행렬은 포텐셜 에너지 표면의 국부적 형상에 대한 풍부한 정보를 담고 있어, 이를 머신러닝 원자간 포텐셜(MLIP) 훈련에 활용하면 정확도와 견고성을 크게 향상시킬 수 있습니다. 그러나 헤시안 행렬을 명시적으로 구성하고 저장하는 데 드는 이차적인 계산 및 메모리 비용 때문에 실제 적용에 제약이 있었습니다. 본 연구는 이러한 문제를 해결하기 위해 헤시안-벡터 곱(HVP)만을 사용하여 곡률 정보를 통합하는 확장 가능한 2차 훈련 프레임워크인 예측 헤시안 학습(PHL)을 제안합니다. PHL은 명시적인 헤시안 구성 없이 확률적 탐침 방향을 따라 곡률을 투영함으로써 2차 미분 감독 비용을 힘 수준의 복잡도로 줄입니다. 그 결과 얻어지는 밀집 탐침 추정기는 편향이 없고 시스템 규모에 따라 유리한 스케일링을 보여, 이차 메모리 증가 없이 곡률 정보를 활용한 훈련을 가능하게 합니다. 우리는 ωB97XD/6-31G(d) 이론 수준에서 생성된 다양한 화학적 데이터셋(반응물, 생성물, 전이 상태, 고유 반응 좌표, 정규 모드 샘플링 기하학)에 대해 다양한 훈련 접근 방식을 평가했습니다. 에너지-힘(E-F) 훈련, 두 가지 HVP 기반 접근 방식(원-핫 또는 밀집 가우시안 벡터를 사용한 E-F-HVP), 그리고 에너지-힘-헤시안(E-F-H) 훈련의 네 가지 방식을 비교했습니다. 미니배치마다 탐침 벡터를 무작위화했을 때, HVP 기반 접근 방식들은 완전 헤시안 훈련과 유사한 에너지, 힘, 헤시안 정확도를 달성하면서도 연구된 소형 분자 시스템에서 에포크당 24배 이상의 속도 향상을 보였습니다. 특히, 분자당 하나의 HVP만 사용하는 고정 벡터 방식에서는 밀집 가우시안 투영이 원-컬럼 탐침보다 우수한 성능을 보였으며, 이는 평형 상태에서 멀리 떨어진 기하학적 구조에서 더욱 두드러졌습니다. 라데마허 탐침을 사용한 후속 훈련은 모델 정확도에 통계적으로 유의미한 변화를 주지 않았습니다. PHL은 MLIP의 정확도와 효율성을 동시에 개선하여, 복잡한 재료 시스템의 시뮬레이션 및 설계에 필요한 고정밀 포텐셜 개발에 기여할 것으로 기대됩니다.