산화물 세라믹 전해질(OCE) 기반 고체 리튬 금속 전지(SSLMB)의 계면 불안정성은 화학적 비호환성 또는 기계적 결함으로 여겨져 왔으나, 원자 규모의 근본적인 메커니즘은 불분명했습니다. 본 연구는 다결정 OCE의 결정립계(GB)가 양극성 계면 핫스팟으로 작용하여 세 가지 열화 경로를 가속화함을 밝혀냈습니다. 이는 리튬 덴드라이트 핵 생성 장벽을 낮추고, 음극에서 전자 누출에 의한 환원을 가능하게 하며, 양극 상 변이에 국부적인 과전압을 생성하는 것입니다.
이러한 GB 유도 핫스팟을 비활성화하기 위해, 우리는 레이저 유도 비정질화 전략을 개발했습니다. 이 전략은 리튬 이온 플럭스를 균질화하고 전자 이동을 차단할 수 있는 GB 없는 비정질 중간층을 형성합니다.
대표적인 나트륨 초이온 전도체 유형 전해질인 Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3에 이 접근법을 적용한 결과, 리튬 대칭 전지에서 임계 전류 밀도(1.4에서 2.4 mA cm-2)가 크게 증가했으며 2000시간 이상 안정적인 사이클링을 보였습니다. 또한, 4.5V에서 작동하는 LiCoO2 전지에서 800사이클 후 101.9 mAh g-1의 탁월한 용량 유지율을 달성했습니다. 이 전략의 일반성은 가넷형 및 페로브스카이트형 OCE에서도 추가로 검증되었습니다.
본 연구는 비정질 계면 전류 재분배를 안정적인 계면 설계를 위한 보편적인 패러다임으로 제시하며, 고전압, 덴드라이트 없는 SSLMB를 구현하기 위한 중요한 원자 규모 계면 공학 경로를 제공합니다.
고성능 전고체 배터리 개발에 필수적인 고체 전해질의 이온 수송 특성을 개선하기 위해서는 미세구조적 요인에 대한 이해가 중요하나, 아직 불분명한 점이 많습니다. 본 연구는 다중 스케일 모델링을 활용하여 결정립계에서의 원자 단위 호핑부터 연속체 스케일의 퍼콜레이션에 이르기까지 다결정 이온 수송 과정을 분석함으로써, 실제 고체 전해질 미세구조에 대한 심층적인 통찰을 제공합니다.
아르기로다이트(Li6PS5X, X ∈ {Cl, Br, I})를 대상으로 폐루프 능동 학습을 통해 개발된 경량 머신러닝 포텐셜을 활용하여 분자 동역학과 유한 요소 시뮬레이션을 통합했습니다. 이를 통해 정확하면서도 효율적인 모델링이 가능했습니다.
연구 결과, 음이온이 규칙적으로 배열된 벌크 내 확산 장벽은 음이온 반경에 비례하는 것으로 나타났습니다. 특히 결정립계는 벌크의 확산 특성에 따라 상반된 영향을 미치는데, 확산성이 낮은 상에서는 이온 확산을 촉진하는 반면, 확산성이 높은 상에서는 억제하는 경향을 보였습니다. Li6PS5I는 실험 결과와 일치하는 비-아레니우스 수송 거동을 나타냈습니다.
본 연구는 이온 수송에서 결정립계의 핵심적인 역할을 명확히 밝히고, 고성능 고체 전해질의 사전 미세구조 설계에 중요한 지침을 제공합니다.
탄화규소(SiC)의 방사선 유도 변형을 이해하는 것은 내방사선 세라믹 소재 설계를 위해 필수적입니다. 기존 방법으로는 다결정 SiC의 나노 스케일 변형 구배를 파악하기 어려웠습니다. 본 연구에서는 헬륨 및 수소 이온 조사된 단결정 4H-SiC와 다결정 α-SiC에서 나노빔 정밀 전자 회절(N-PED)을 활용하여 고해상도 다방향 변형 매핑을 수행했습니다.
N-PED 결과는 헬륨 및 수소 이온 조사된 단결정 4H-SiC의 고해상도 X선 회절(HR-XRD) 시뮬레이션과 일치하여 N-PED 방법의 신뢰성을 입증했습니다. 고온에서 헬륨 조사된 다결정 α-SiC에서는 결정립계(GB) 근처의 기포 고갈 영역(BDZ)이 관찰되었는데, 이는 결정립계가 방사선 유도 결함의 활성 흡수원 역할을 함을 시사합니다.
N-PED는 결정립계에서 최대 약 2.5%의 변형 증폭과 BDZ 내의 변형 완화를 보여주었습니다. 밀도범함수이론(DFT) 계산 결과, Si, C, He 원자가 결정립계 핵으로 강하게 편석되는 경향이 있으며, 이는 헬륨 원자를 수용할 공공의 가용성을 감소시켜 결정립계 근처의 국부적 변형 완화를 유발합니다.
또한, 제일원리 인장 시뮬레이션은 Si 및 C 격자간 원자가 헬륨 유도 결정립계 취성을 완화함을 밝혔습니다. 전하 밀도 및 DOS 분석은 이러한 효과가 결정립계에서 점 결함과 주변 원자 간의 결합 특성과 관련이 있음을 보여줍니다. 이러한 발견은 핵 및 우주 응용 분야에서 SiC의 내방사선성을 향상시키기 위한 결정립계 공학의 중요성을 강조합니다.
